一、          研究背景與挑戰(zhàn)

鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池（PVSK/Si TSCs）是突破單結(jié)器件理論效率極限的關(guān)鍵技術(shù)，目前記錄效率已達(dá)34.6%，但距離45.1%的理論極限仍有改進(jìn)空間。主要瓶頸在于寬帶隙鈣鈦礦頂電池的開路電壓（VOC）和填充因子（FF）損失，這些效率損失主要源于鈣鈦礦/C60界面處的載流子復(fù)合和能級失配。C60單分子層通過能級釘扎和能帶失配引入深能級陷阱態(tài)，加劇界面復(fù)合損失，而傳統(tǒng)單功能鈍化劑難以同時解決復(fù)合損失和電荷傳輸限制問題。

中科院寧波材料技術(shù)與工程研究所葉繼春、楊熹、應(yīng)智琴研究團(tuán)隊在Nature Communications發(fā)表研究"Minimizing interfacial energy losses via multifunctional cage-like diammonium molecules for efficient perovskite/silicon tandem solar cells"。研究團(tuán)隊設(shè)計并合成新型多功能籠狀二銨氯化物分子——1,4-二氮雜雙環(huán)[2.2.2]辛烷氯化物（DCl），嵌入鈣鈦礦/C60界面，通過劉易斯酸/堿基團(tuán)、強(qiáng)分子極性及籠狀結(jié)構(gòu)，同步實(shí)現(xiàn)缺陷鈍化、界面偶極調(diào)控、抑制非輻射復(fù)合和優(yōu)化能帶對準(zhǔn)等多重功能。

二、          QFLS表征與載流子動力學(xué)解析

QFLS的計算方法與數(shù)據(jù)來源

該研究通過測量光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）來計算內(nèi)部QFLS值。實(shí)驗(yàn)中，采用帶隙為1.68 eV的鈣鈦礦薄膜（Cs0.05(FA0.77MA0.23)0.95Pb(I0.77Br0.23)3）沉積在ITO/MeO-2PACz基板上進(jìn)行測試。QFLS的計算依賴于PLQY值、生成電流密度JG（近似為JSC = 21.5 mA cm?2）以及暗輻射復(fù)合飽和電流密度J0,rad。其中，J0,rad通過詳細(xì)平衡原理（結(jié)合EQE數(shù)據(jù)）計算得到，約為4.153×10?23 Am?2。

QFLS測量結(jié)果與數(shù)據(jù)解析

研究人員針對幾種關(guān)鍵的半器件結(jié)構(gòu)進(jìn)行了PLQY/QFLS測量（圖2a）：

1. 對照組薄膜（MeO-2PACz/Perovskite）： 測得的隱含PLQY為0.318%。 計算得到的QFLS為1.265      eV。

2. 覆蓋C60后的對照組（MeO-2PACz/Perovskite/C60）： PLQY急劇下降至0.0033%。 計算得到的QFLS降至1.147      eV。這一顯著下降證明了C60界面引入了強(qiáng)烈的表面復(fù)合。

3. DCl處理后的器件（MeO-2PACz/Perovskite/DCl/C60）： PLQY大幅提升至0.0949%。 計算得到的QFLS恢復(fù)至約1.234      eV。

QFLS數(shù)據(jù)對比顯示DCl處理能有效抑制C60誘導(dǎo)的非輻射復(fù)合。DCl處理后，QFLS幾乎恢復(fù)到未覆蓋C60裸膜的水平（1.234 eV vs. 1.265 eV），量化了界面能損的最小化程度。

表面電子學(xué)結(jié)構(gòu)分析（圖3b, 附圖31）與QFLS結(jié)果一致。KPFM測量顯示DCl處理使鈣鈦礦表面費(fèi)米能級（EF）變淺（功函數(shù)降低），在光照下有利于電子準(zhǔn)費(fèi)米能級（Efn）和電洞準(zhǔn)費(fèi)米能級（Efp）產(chǎn)生更大分裂，形成更大的QFLS。DCl誘導(dǎo)的QFLS提升預(yù)示了器件潛在VOC損失的降低。

研究通過PLQY計算QFLS（如1.147 eV恢復(fù)至1.234 eV），量化界面能損，證明了非輻射復(fù)合的抑制效果。Enlitech QFLS-Maper檢測儀涵蓋研究所需的核心功能，提供PLQY、iVoc和Pseudo J-V等關(guān)鍵參數(shù)測量。設(shè)備能在3秒內(nèi)可視化QFLS影像，直觀顯示材料缺陷與載流子均勻性分布；并在2分鐘內(nèi)預(yù)測iVoc與效率限值。QFLS-Maper可用于光電材料缺陷源分析、驗(yàn)證界面工程效果及評估材料潛力的診斷平臺。

光致發(fā)光映射（PL mapping）表征與數(shù)據(jù)解析

PL mapping是評估太陽能電池吸收層薄膜空間均勻性和表面缺陷分布的空間分辨光電檢測技術(shù)。研究中用于驗(yàn)證DCl分子修飾鈣鈦礦薄膜界面的鈍化效果。

使用顯微拉曼光譜儀在連續(xù)模式下獲取穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（SSPL）及相應(yīng)的PL圖像，通過空間分辨的PL圖像揭示鈣鈦礦薄膜表面陷阱態(tài)分布和非輻射復(fù)合程度。

• 圖2b.c（對照組、DCl處理組PL映射圖）：

  
       
       對照組薄膜光致發(fā)光分布相對不均勻，發(fā)光強(qiáng)度較低。DCl處理后薄膜展現(xiàn)更均勻的熒光分布，伴隨更高的熒光強(qiáng)度。

• 附圖23（PL強(qiáng)度直方圖）：
     

  
       DCl處理后的直方圖分布集中，整體強(qiáng)度向高值偏移，驗(yàn)證了PL強(qiáng)度的提升。

載流子動力學(xué)意義：

PL mapping結(jié)果與穩(wěn)態(tài)PL光譜（附圖22）一致，顯示DCl處理后PL強(qiáng)度增強(qiáng)，表明非輻射復(fù)合得到抑制。均勻且高強(qiáng)度的熒光分布證明表面陷阱態(tài)減少，DCl誘導(dǎo)的準(zhǔn)二維鈣鈦礦實(shí)現(xiàn)了對晶界和晶粒內(nèi)部的同步均勻鈍化。

Enlitech SS-LED220 大光班太陽光模擬器

研究通過精準(zhǔn)J-V曲線實(shí)現(xiàn)31.1%疊層效率驗(yàn)證，并以MPPT追蹤證實(shí)超過1020小時的穩(wěn)定性。Enlitech SS-LED220模擬器提供A++時間穩(wěn)定性（< 0.5%），適用于長期壽命測試需求。該設(shè)備針對光敏感的鈣鈦礦和疊層電池設(shè)計，能減少傳統(tǒng)光源波動，有助于確保高精度J-V數(shù)據(jù)的可重復(fù)性，并以超過10,000小時使用壽命支持長周期穩(wěn)定性追蹤。

三、結(jié)論與研究成果 (Conclusion and Achievements)

研究成功開發(fā)并應(yīng)用了多功能籠狀雙銨氯化物（DCl）分子對鈣鈦礦/C60界面進(jìn)行修飾。該分子通過劉易斯酸/堿基團(tuán)與界面偶極矩調(diào)控，抑制了表面缺陷和復(fù)合損失。更重要的是，籠狀雙銨陽離子誘導(dǎo)形成了具有自發(fā)面內(nèi)取向且具有鐵電效應(yīng)的純相準(zhǔn)二維鈣鈦礦。這種鐵電界面物理特性通過降低表面功函數(shù)，促進(jìn)了載流子的分離和提取。

主要器件性能總結(jié)：

• 單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池： 1.68 eV單結(jié)電池實(shí)現(xiàn)了22.6%的效率（0.1 cm2）。在大面積器件（1.21 cm2）上仍保持21.0%的高效率。（圖4b.c）

• 鈣鈦礦/硅疊層電池： 將DCl介導(dǎo)的鐵電準(zhǔn)二維鈣鈦礦引入單片式鈣鈦礦/TOPCon疊層電池中，實(shí)現(xiàn)了31.1%的效率（1.0 cm2，反掃描：VOC = 1.905 V，FF = 80.1%，JSC = 20.4 mA cm?2）。（圖4f）

• 穩(wěn)定性： 在ISOS-L-1標(biāo)準(zhǔn)下（環(huán)境條件，未封裝），DCl處理的疊層器件展現(xiàn)出優(yōu)異的長期工作穩(wěn)定性，在1020 h后仍保留85.4%的初始效率。（圖S57）

文獻(xiàn)參考自nature communications_DOI: 10.1038/s41467-025-63720-8

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